La Fondazione ha sede a Palazzo Montani Leoni, nobile edificio tardo cinquecentesco situato lungo il Corso Cornelio Tacito di cui è proprietaria del primo e secondo piano.
Il palazzo appartenne inizialmente alla famiglia Fazioli, come è ricordato nell’iscrizione coanservata sull’architrave del bel portale della facciata originaria, prospiciente via Silvestri. Si ignorano i successivi passaggi di proprietà dell’edificio sino agli inizi del XIX secolo, quando è registrato nel catasto gregoriano sotto il nome di Montani Leoni.
Nel 1869, con la realizzazione della nuova strada intitolata a Cornelio Tacito, il palazzo subì notevoli modificazioni che ne cambiarono sostanzialmente l'aspetto architettonico: vennero, infatti, sacrificati molti ambienti quali il cortile, l’ala posteriore e il giardino che si estendeva verso l’attuale Largo Villa Glori.

Nel 1876 il palazzo venne acquistato dalla Cassa di Risparmio di Terni, che vi stabilì la sua sede, realizzando nel 1966 una nuova costruzione adiacente e comunicante con il vecchio edificio.
Dell’antico apparato decorativo si è conservato soltanto un affresco raffigurante il Padre Eterno benedicente, presente in una sala che originariamente doveva ospitare la cappella del palazzo; risalgono, invece, alla fine del XIX secolo e alla prima metà del XX secolo gli altri dipinti che decorano i soffitti a volta del piano nobile.

Al piano nobile si trovano oggi la Presidenza e gli uffici della Fondazione, due sale di rappresentanza per le riunioni degli organi collegiali e l'archivio storico delle confraternite, del Monte di Pietà e della Congregazione di carità di Terni; al secondo piano vi è, invece, un’altra sala per le riunioni dell’Assemblea dei Soci e per la realizzazione di mostre e convegni, oltre a locali destinati a deposito ed archivio.

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